【解決】
ヘルプアシスタント（https://admin.google.com/ の右上にある[?]）より、サポートに問い合わせる、でチャット（英語）を経由して確認したところ、アカウント作ったばっかりの時は50人までしか登録できないとのこと。いつ増えるの？と聞くと時間がたてば増える、とのこと。
すぐ増やしたい場合は、お支払いアカウントから[早期支払い]で、引き上げたい上限の半分まで先払いしてほしい、と言われた。200人なら100人分の月額料金を支払って、再度サポートに連絡すると、すぐに上限が引き上げられた（最大72hかかります、と言われた）。
[追記]さらに10人追加したいときは、その半分の5人分を支払えば引き上げてくれた。
以上。
